Chan è solo un suffisso usato come vezzeggiativo, più comunemente per i bambini di entrambi i generi, gli animali domestici e le ragazze o forse le donne. Onii-chan è quindi un modo accattivante per dire fratello maggiore, con un suono più femminile. Non credo che questo sia un modo tipico di chiamare tuo fratello maggiore a causa della connotazione femminile.
Negli anime, comunque, c'è un tropo abbastanza comune spesso chiamato “complesso della sorellina” dove è considerato “moe” o particolarmente “squee” per un adorabile tipo di sorellina chiamare suo fratello maggiore onii-chan. Questo può essere in un modo carino e innocente. Vedi Card Captor Sakura per un esempio carino e innocente di questo tropo. Oppure può essere in un modo fetish. Per esempio, non mi sorprenderei se Daru in Steins;Gate avesse messo i brividi alle ragazze della serie ad un certo punto chiedendo loro di dire onii-chan. Per quanto riguarda l'applicazione a Himouto!Umaru-Chan non saprei dire, dato che non l'ho guardato.